光绪三十四年（1908年）十月，获选修订法律馆谘议官，参与编撰新律；十二月，授禁卫军第一协统领，实际负责管理禁卫军。

宣统元年（1909年）七月，清廷“从良弼等之建议”，仿日本参谋本部设立军谘府，以统筹全国陆海军事宜，军谘大臣载涛不谙军事，凡事皆以良弼为“谋主”；十月，擢升禁卫军训练大臣。

宣统二年（1910年）二月，随载涛赴日、美、英、法、德、意、奥、俄八国考察陆军；同年秋，参与组织滦州秋操。

宣统三年（1911年）十月，武昌起义爆发后，良弼既反对起用袁世凯，又反对革命，冀图“以立宪弥革命，图救大局”；十一月，袁世凯进京出任内阁总理大臣，调冯国璋任禁卫军统制，良弼被夺去统领禁卫军实权；十二月，授军谘府军谘使，兼镶白旗汉军副都统。

1912年1月12日，良弼与溥伟、铁良等组织“君主立宪维持会”（俗称“宗社党”），反对南北议和与清帝逊位；1912年1月19日，宗社党发布宣言，主张罢黜袁世凯，组建“战时皇族内阁”，由铁良任总司令，组织忠于清室的军队与革命军决战。

此时良弼的禁卫军协都统一职虽已被冯国璋接替，但在禁卫军中仍广有人脉，铁良更是久历行伍，在军中的影响大约仅次于袁世凯，因此宗社党声势不小。

1912年1月26日，良弼议事毕回家，在光明殿胡同家门口（今北京西四北大红罗厂街），遭同盟会京津保支部彭家珍（四川武备学堂毕业生）向其投掷炸弹，被炸伤左腿。

良弼遇刺，并未即死，救治了两日，请日本军医做了截肢手术，但终于伤重身亡，临死前，良弼叹言：“炸我者，英雄也。我死，大清遂亡！”

1912年2月1日，以副都统阵亡例从优赐恤。

辛亥革命期间，南方起义军民往往屠杀满人，消息传到北京，满人多欲泄愤，其中有人提议将北京汉人全部杀死，以制止南方起义军民的屠满行为，竟得到清廷高层批准。良弼听说后，赶紧谒见军咨府大臣载涛，声泪俱下地表示此举愚蠢至极，不但于事无补，还会给满人带来灭顶之灾，要求必须等到收回成命的消息后才肯离开。载涛也被他说服，前去谒见摄政王载沣，载沣同意收回屠汉之令，并转告良弼不得泄露，以免滋扰，良弼这才欣然离开。

2011年电影《辛亥革命》：吕洋饰演良弼。